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Title: Estrutura e reatividade da Maghemita dopada com Cu2+ em um sistema Fenton heterogêneo: aspectos teóricos e experimentais
???metadata.dc.creator???: Pires, Maíra dos Santos
???metadata.dc.contributor.advisor1???: Ramalho, Teodorico de Castro
???metadata.dc.contributor.referee1???: Nogueira, Francisco Guilherme Esteves
???metadata.dc.contributor.referee2???: Leal Neto, Jonas
???metadata.dc.contributor.referee3???: Almeida, Katia Júlia de
Keywords: Maghemita
Óxidos de ferro
Fenton
Cálculos teóricos
Oxidação
Maghemite
Iron oxides
Theoretical calculation
Oxidation
???metadata.dc.date.submitted???: 25-Feb-2016
Issue Date: 21-Mar-2016
???metadata.dc.description.sponsorship???: Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)
Citation: PIRES, M. dos S. Estrutura e reatividade da Maghemita dopada com Cu2+ em um sistema Fenton heterogêneo: aspectos teóricos e experimentais. 2016. 77 p. Dissertação (Mestrado em Agroquímica)-Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2016.
???metadata.dc.description.resumo???: Neste trabalho, um método polimérico simples foi utilizado na preparação de catalisadores de óxidos de ferro puro e dopado com Cu2+, para a reação de decomposição de H2O2. Os catalisadores foram caracterizados por Difratometria de Raios X (DRX), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), acoplado ao Espectrômetro de Raios X por Energia Dispersiva (EDX), e Redução à Temperatura Programada – H2 (H2-RTP). As imagens de MEV mostraram que ambas as amostras são constituídas por um aglomerado de partículas não homogêneas, as quais tendem a diminuir em tamanho com a dopagem por Cu2+. O mapeamento de EDX revelou que os íons Cu2+ foram muito bem dispersos na matriz de óxido de ferro. O refinamento Rietveld dos padrões de DRX mostrou que os dois materiais são formados por hematita e maghemita, mas somente a maghemita tem os íons Fe3+ octaédricos isomorficamente substituídos por 2% em massa de íons Cu2+. Os resultados de RTP revelaram que a dopagem por Cu2+ causou uma diminuição na temperatura de redução da maghemita à magnetita, em comparação com o catalisador não dopado. A dopagem por Cu2+ foi essencial para produzir um catalisador ativo para a decomposição de H2O2. Testes catalíticos que utilizam fenol como um sequestrador de radicais mostraram que a decomposição de H2O2 foi fortemente inibida na presença de catalisadores dopados com Cu2+, o que sugere que o H2O2 pode ser decomposto por um mecanismo via radicalar. As cinéticas de degradação do fenol revelaram um melhor comportamento do material dopado quando comparado ao óxido de ferro puro. Cálculos teóricos indicaram que a adição de Cu2+ na estrutura da maghemita cria locais de baixa densidade eletrônica, o que favorece as interações entre os átomos de oxigênio do peróxido de hidrogênio e os íons Cu2+ na superfície melhorando, assim, sua atividade catalítica. Esta é uma estratégia simples que pode ser estendida a outros materiais para a concepção de catalisadores heterogêneos ativos, para uso em processos de recuperação ambiental.
Abstract: In this work, a simple polymeric method was used to prepare undoped and Cu-doped iron oxides, catalysts for the H2O2 decomposition reaction. These catalysts were characterized by powder X-ray diffractometry (XRD), scanning electronic microscopy (SEM) coupled to an energy dispersive X-ray spectrometer (EDX), and H2-Temperature Programmed Reduction (H2-TPR). The SEM images showed that both samples are constituted by an agglomerated of inhomogeneous particles, which tend to decrease in size with Cu-doping. EDS mapping revealed that the Cu2+ ions were very well dispersed in the iron oxide matrix. The Rietveld refinement of the XRD patterns displayed that both samples are formed by hematite and maghemite, but that only maghemite had the octahedral Fe3+ ions isomorphically replaced by 2 wt.% Cu2+ ions. The TPR results revealed that Cu2+ doping caused a decrease in the reduction temperature of maghemite into magnetite when compared to undoped catalysts. The Cudoping was essential to produce an active catalyst to H2O2 decomposition. Catalytic tests using phenol as a radical scavenger showed that the H2O2 decomposition was strongly inhibited in the presence of Cu-doped catalysts, suggesting that the H2O2 may be decomposed by a radical mechanism. Phenol degradation kinetics confirmed that the doping of maghemite with Cu2+ causes significant improvement in catalytic activity. Theoretical calculations revealed that Cu-doping in the maghemite structure creates sites of low electronic density, which favor the interactions between the hydrogen peroxide oxygen atoms and the surface Cu2+ ions, thus improving the catalytic activity. This simple strategy can be extended to other materials to design active heterogeneous catalysts for use in environmental remediation processes.
URI: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/10939
Publisher: Universidade Federal de Lavras
???metadata.dc.language???: por
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