Please use this identifier to cite or link to this item: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/46058
metadata.teses.dc.title: Óxidos de ferro dopados para aplicação em processos oxidativos avançados: a mecanoquímica como conveniência de síntese verde
metadata.teses.dc.title.alternative: Doped iron oxides for application in advanced oxidative processes: mechanochemistry as a convenience of green synthesis
metadata.teses.dc.creator: Pereira, Letícia Fagundes
metadata.teses.dc.creator.Lattes: http://lattes.cnpq.br/9889734667841332
metadata.teses.dc.contributor.advisor1: Guimarães, Iara do Rosário
metadata.teses.dc.contributor.advisor-co1: Pedroso, Marcio Pozzobon
metadata.teses.dc.contributor.referee1: Pedroso, Marcio Pozzobon
metadata.teses.dc.contributor.referee2: Pereira, Cristiane Alves
metadata.teses.dc.contributor.referee3: Resende, Eliane Cristina de
metadata.teses.dc.subject: Óxidos de ferro
Mecanoquímica
Substituição isomórfica
Reações Fenton
Oxidação de compostos orgânicos
Iron oxides
Mechanochemistry
Isomorphic substitution
Oxidation of organic compounds
Fenton reactions
metadata.teses.dc.date.issued: 21-Jan-2021
metadata.teses.dc.description.sponsorship: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
metadata.teses.dc.identifier.citation: PEREIRA, L. F. Óxidos de ferro dopados para aplicação em processos oxidativos avançados: a mecanoquímica como conveniência de síntese verde. 2020. 76 p. Dissertação (Mestrado em Agroquímica) – Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2021.
metadata.teses.dc.description.resumo: Os óxidos de ferro, tal como a magnetita, apresentam grande potencial de serem aplicados como catalisadores em processos oxidativos avançados, dentre eles, as reações Fenton. Nestas aplicações, a introdução de metais de transição na estrutura desses óxidos pode contribuir para a potencialização da atividade catalítica. Assim, visando a síntese de óxidos de ferro algumas metodologias têm sido comumente empregadas, dentre elas a coprecipitação. Entretanto, a mecanoquímica se apresenta como uma alternativa aos métodos de síntese convencionais, sendo as sínteses feitas a partir dos reagentes no estado sólido por processos de moagem, sem o uso de solventes, uma proposta de síntese mais simples, rápida e que se adequa à princípios da química verde. Diante disso, foram realizadas sínteses mecanoquímicas de magnetitas puras e modificadas com 20% em mol de cobre, quantidade que foi escolhida visando garantir a entrada de cobre na estrutura do óxido a ser sintetizado. Para as sínteses, foi realizada a variação do tempo de moagem entre 10, 20 e 30 minutos, sendo obtidos três óxidos puros e três modificados com cobre. Esses materiais foram comparados com uma magnetita pura e outra modificada com cobre obtidas a partir de metodologia de coprecipitação. Quanto às propriedades estruturais e morfológicas desses materiais, verificou-se que os óxidos de ferro contendo cobre apresentaram cerca de 20% de cobre em relação ao número de mols de ferro, assim como foi proposto nas sínteses, e apresentaram características morfológicas irregulares, enquanto os óxidos puros exibiram aglomerados predominantemente esféricos, compatíveis com o que é proposto para magnetitas. Com relação aos materiais obtidos por mecanoquímica, a análise de área superficial revelou que os óxidos com cobre apresentaram área significativamente maior que os puros. Por meio de testes de decomposição de H2O2 verificou-se uma maior atividade dos materiais dopados, sendo que aqueles sintetizados por mecanoquímica demonstraram uma maior taxa de decomposição quando comparado aqueles obtidos via coprecipitação. Com a avaliação do lixiviado dos testes pode-se constatar a ocorrência da catálise heterogênea, não sendo observada a lixiviação de íons metálicos dos óxidos para a solução. Os testes catalíticos e adsortivos utilizando o corante preto remazol também indicaram maior atividade dos óxidos com cobre quando comparado aos óxidos puros, não sendo verificadas diferenças significativas entre as atividades dos óxidos obtidos através da metodologia mecanoquímica com diferentes tempos de moagem. Assim, o óxido com cobre sintetizado por coprecipitação (MtCu-cop) e óxido dopado sintetizado via mecanoquímica com menor tempo de moagem (MtCu-10) foram selecionados e aplicados em ciclos a fim de avaliar a capacidade de reutilização dos mesmos. Com isso, verificou-se que, em ciclos consecutivos de degradação, MtCu-10 apresentou atividade ao longo de dez ciclos, enquanto MtCu-cop apresentou uma redução acentuada na atividade catalítica após o quinto ciclo. Assim, pode-se constatar a viabilidade de se empregar metodologias mecanoquímicas para síntese de óxidos de ferro que atuem como catalisadores na degradação de compostos orgânicos, além disso, é verificada a potencialidade que a incorporação de cobre apresenta de melhorar a atividade catalítica dos óxidos de ferro.
metadata.teses.dc.description.abstract: Iron oxides, such as magnetite, have great potential to be applied as catalysts in advanced oxidative processes, including Fenton reactions. In these applications, the introduction of transition metals in the structure of these oxides can contribute to the enhancement of catalytic activity. Thus, aiming at the synthesis of iron oxides, some methodologies have been commonly used, among them coprecipitation. However, mechanochemistry presents itself as an alternative to conventional synthesis methods, with syntheses made from reagents in solid state by grinding processes, without the use of solvents, a simpler, faster and more suitable synthesis proposal principles of green chemistry. Therefore, mechanochemical syntheses of pure magnetites and modified with 20% mol of copper were carried out, an amount that was chosen to ensure the entry of copper into the structure of the oxide to be synthesized. For the syntheses, the grinding time was varied between 10, 20 and 30 minutes, obtaining three pure oxides and three modified with copper. These materials were compared with pure magnetite and a copper-modified one obtained from the coprecipitation methodology. As for the structural and morphological properties of these materials, it was found that iron oxides containing copper presented about 20% copper in relation to the number of iron moles, as was proposed in the syntheses, and presented irregular morphological characteristics, while the Pure oxides exhibited predominantly spherical clusters, compatible with what is proposed for magnetites. Regarding the materials obtained by mechanochemistry, the analysis of the surface area revealed that the oxides with copper had a significantly larger area than the pure ones. Through H2O2 decomposition tests, there was a greater activity of the doped materials, and those synthesized by mechanochemistry showed a higher rate of decomposition when compared to those obtained via coprecipitation. With the evaluation of the leachate from the tests, it is possible to verify the occurrence of heterogeneous catalysis, not being observed in the leaching of metal ions from the oxides into the solution. The catalytic and adsorptive tests using the black dye remazol also indicated greater activity of the oxides with copper when compared to the pure oxides, with no significant differences between the activities of the oxides obtained through the mechanochemical methodology with different grinding times. Thus, copper oxide synthesized by coprecipitation (MtCu-cop) and doped oxide synthesized via mechanochemistry with a shorter grinding time (MtCu-10) were selected and applied in cycles in order to assess their reuse capacity. Thus, it was found that, in consecutive degradation cycles, MtCu-10 showed activity over ten cycles, while MtCu-cop showed a marked reduction in catalytic activity after the fifth cycle. Thus, it is possible to verify the feasibility of employing mechanochemical methodologies for the synthesis of iron oxides that act as catalysts in the degradation of organic compounds. In addition, the potential that the incorporation of copper has to improve the catalytic activity of oxides of iron.
metadata.teses.dc.identifier.uri: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/46058
metadata.teses.dc.publisher: Universidade Federal de Lavras
metadata.teses.dc.language: por
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