Please use this identifier to cite or link to this item: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/46304
metadata.teses.dc.title: Materiais híbridos aplicados na química Fenton
metadata.teses.dc.title.alternative: Hybrid materials applied in fenton chemistrty
metadata.teses.dc.creator: Terra, Sávia Del Vale
metadata.teses.dc.contributor.advisor1: Guerreiro, Mário César
metadata.teses.dc.contributor.advisor-co1: Leal Neto, Jonas
metadata.teses.dc.contributor.advisor-co2: Carvalho, Iara do Rosário Guimarães
metadata.teses.dc.contributor.referee1: Guerreiro, Mário César
metadata.teses.dc.contributor.referee2: Resende, Eliane Cristina de
metadata.teses.dc.contributor.referee3: Bianchi, Maria Lúcia
metadata.teses.dc.subject: Catálise
Dopagem de óxidos
Oxidação de compostos orgânicos
Reação de fenton
Catalysis
Doping of oxides
Oxidation of organic compounds
Fenton reaction
metadata.teses.dc.date.issued: 18-May-2021
metadata.teses.dc.description.sponsorship: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
metadata.teses.dc.identifier.citation: TERRA, S. Del V. Materiais híbridos aplicados na química Fenton. 2021. 97 p. Dissertação (Mestrado em Agroquímica) – Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2021.
metadata.teses.dc.description.resumo: A escassez dos recursos hídricos alinhado à poluição ambiental, atualmente, são temas de constante discussão. A busca por materiais cataliticamente ativos que visam a remoção de contaminantes orgânicos de águas residuais tem sido alvo de várias pesquisas. Neste sentido, óxidos de ferro são sem dúvidas os mais estudados, visto que, esses óxidos representam uma família de materiais com notável diversidade de propriedades e uma química muito interessante. Dentre os óxidos de ferro, a magnetita (Fe3O4) apresenta elevada importância, devido a sua estrutura diferenciada e ao seu magnetismo. Além disso, sua estrutura permite modificações tanto estruturais quanto superficiais que auxiliam grandemente em seu potencial catalítico. Com isso, este trabalho teve por objetivo a síntese de nanopartículas de magnetita modificadas isomorficamente por cobalto e suportadas em grafite, com aplicação na química Fenton heterogêneo, visando a remoção de dois compostos modelo, azul de metileno (AM) e preto remazol (PR). A síntese dos materiais se deu por meio do método de coprecipitação inversa, onde foram feitas substituições isomórficas do ferro usando 5 mol% e 10 mol% de cobalto e modificação superficial com 10 mol% de grafite (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4, Fe2,7Co0,3O4, GF-Fe3O4, GF-Fe2,85Co0,15O4, GF-Fe2,7Co0,3O4). Todos os materiais foram caracterizados por espectroscopia na região do infravermelho (FTIR-ATR). Entretanto, devido às dificuldades de trabalho enfrentadas em função da pandemia da COVID-19 somente os materiais Fe3O4 e Fe2,85Co0,15O4 foram caracterizados por microscopia eletrônica de varredura com mapeamento por espectroscopia dispersiva de energia (EDS-MEV), calorimetria exploratória diferencial (DSC) e difratometria de raio-X (XRD). Da mesma forma, os testes catalíticos de decomposição de peróxido de hidrogênio (H2O2), adsorção e degradação usando Fenton heterogêneo (catalisador/H2O2/CH2O2), também foram realizados somente para estes materiais. Os resultados de FTIR-ATR indicaram bandas características da formação da magnetita e para os materiais contendo grafite, algumas bandas podem ser atribuídas ao carbono. A análise por EDS-MEV mostrou grande aglomeração superficial, sendo que a análise semi-quantitativa do metal dopante cobalto, não foi possível de ser realizada, devido a proximidade entre as energias de emissão de raios-X do ferro e do cobalto. A análise por DSC apresentou eventos endotérmicos e exotérmicos característicos da magnetita, de evaporação de água e transições de fase. O DRX indicou concordância com a carta padrão da magnetita, uma evidência da pureza do óxido obtido. E nenhuma mudança nos picos de difração foram evidenciados para o material dopado, o que resulta da baixa porcentagem de cobalto utilizada. O tamanho de cristalito foi calculado pela equação de Debye-Scherrer, que revelou cristalitos na ordem de nanômetros. No teste catalítico de decomposição de H2O2, as evidências mostram que o mecanismo de vacância deve governar a reação. Ademais, o teste de lixiviação aponta que a reação catalítica é heterogênea. Para a degradação, os resultados foram mais promissores para o corante PR (aniônico), obtendo-se uma degradação de 91% e 28% em 30 minutos (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4) para esse corante e 0% e 46% em 120 minutos (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4) para o AM (catiônico). Isso é um indicativo de que o material desenvolvido apresenta maior afinidade por corantes aniônicos, o que provavelmente deve ser em decorrência do mecanismo de vacância. Os testes de adsorção mostraram baixa adsorção, indicando que os materiais não são capazes de adsorver os corantes. Por meio de todos os resultados obtidos, é possível concluir que embora as caracterizações não deixem evidências claras de que o material realmente tenha sido dopado, os testes catalíticos podem ser um indício disso, devido às melhorias obtidas em sua atividade catalítica. A fim de complementar a pesquisa, no segundo capítulo é apresentado um cronograma de trabalho futuro e um manuscrito de revisão.
metadata.teses.dc.description.abstract: The scarcity of water resources in line with environmental pollution today are topics of constant discussion. The search for catalytically active materials that aim to remove organic contaminants from wastewater has been the subject of several researches. In this sense, iron oxides are undoubtedly the most studied, since, these oxides represent a family of materials with remarkable diversity of properties and very interesting chemistry. Among iron oxides, magnetite (Fe3O4) is highly important, due to its differentiated structure and magnetism. In addition, its structure allows both structural and superficial modifications that greatly assist in its catalytic potential. With this, this work aimed at the synthesis of magnetite nanoparticles modified isomorphically by cobalt and supported in graphite, with application in the heterogeneous Fenton chemistry, aiming at the removal of two model compounds, methylene blue (MB) and remazol black (RB) . The materials were synthesized using the inverse coprecipitation method, where isomorphic iron substitutions were made using 5 mol% and 10 mol% of cobalt and surface modification with 10 mol% of graphite (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4, Fe2,7Co0,3O4, GF-Fe3O4, GF-Fe2,85Co0,15O4, GF-Fe2,7Co0,3O4). All materials were characterized by infrared spectroscopy (FTIR-ATR). However, due to the work difficulties faced due to the COVID-19 pandemic, only Fe3O4 and Fe2.85Co0.15O4 materials were characterized by scanning electron microscopy with mapping by energy dispersive spectroscopy (EDS-SEM), differential scanning calorimetry ( DSC) and X-ray diffractometry (XRD). Likewise, catalytic tests for hydrogen peroxide (H2O2) decomposition, adsorption and degradation using heterogeneous Fenton (catalyst/H2O2/CH2O2), were also performed only for these materials. The FTIR-ATR results indicated bands characteristic of the formation of magnetite and for materials containing graphite, some bands can be attributed to carbon. The analysis by EDS-SEM showed great superficial agglomeration, and the semi-quantitative analysis of the cobalt doping metal was not possible to be performed, due to the proximity between the X-ray emission energies of iron and cobalt. The DSC analysis showed endothermic and exothermic events characteristic of magnetite, water evaporation and phase transitions. The XRD indicated agreement with the standard magnetite chart, an evidence of the purity of the oxide obtained. And no changes in the diffraction peaks were observed for the doped material, which results from the low percentage of cobalt used. The crystallite size was calculated using the Debye-Scherrer equation, which revealed crystallites in the order of nanometers. In the H2O2 catalytic decomposition test, the evidence shows that the vacancy mechanism must govern the reaction. Furthermore, the leaching test indicates that the catalytic reaction is heterogeneous. For the degradation, the results were more promising for the dye RB (anionic), obtaining a degradation of 91% and 28% in 30 minutes (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4) for this dye and 0% and 46% in 120 minutes (Fe3O4, Fe2,85Co0,15O4) for MB (cationic). This is an indication that the material developed has a greater affinity for anionic dyes, which probably must be due to the vacancy mechanism. The adsorption tests showed low adsorption, indicating that the materials are not able to adsorb the dyes. Through all the results obtained, it is possible to conclude that although the characterizations do not leave clear evidence that the material has actually been doped, the catalytic tests may be an indication of this, due to the improvements obtained in its catalytic activity. In order to complement the research, the second chapter presents a schedule of future work and a review manuscript
metadata.teses.dc.description: Arquivo retido, a pedido da autora até maio 2022.
metadata.teses.dc.identifier.uri: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/46304
metadata.teses.dc.publisher: Universidade Federal de Lavras
metadata.teses.dc.language: por
Appears in Collections:DQI - Agroquímica - Mestrado (Dissertações)

Files in This Item:
There are no files associated with this item.


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.