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Title: Transformação de contaminantes via oxidação e adsorção reativa empregando argilas quimicamente modificadas
Other Titles: Transformation of contaminants via oxidation and reactive adsorption using chemically modified clays
???metadata.dc.creator???: Miranda, Aline Auxiliadora Tireli
???metadata.dc.contributor.advisor1???: Guerreiro, Mário César
???metadata.dc.contributor.advisor-co???: Guimarães, Iara do Rosário
???metadata.dc.contributor.referee1???: Resende, Eliane Cristina de
Castro, Cinthia Soares de
Leal Neto, Jonas
Bianchi, Maria Lúcia
???metadata.dc.description.concentration???: Agroquímica
Keywords: Argila
Oxidação
Fenton
Dessulfurização
Adsorção
Clay
Oxidation
Desulfurization
Adsorption
???metadata.dc.date.submitted???: 28-Nov-2014
Issue Date: 29-Jan-2015
???metadata.dc.description.sponsorship???: Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)
Citation: MIRANDA, A. A. T. Transformação de contaminantes via oxidação e adsorção reativa empregando argilas quimicamente modificadas. 2014. 134 p. Tese (Doutorado em Agroquímica) - Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2014.
???metadata.dc.description.resumo???: As argilas são utilizadas pela humanidade, desde séculos passados. Por sua alta versatilidade, a argila, atualmente, se tornou indispensável à vida moderna, participando de diversos processos químicos industriais. Levando em conta a importância da argila nos tempos modernos, esta tese de doutorado teve foco no desenvolvimento de novos materiais que pudessem ser aplicados para transformação de contaminantes, tendo como material de partida a argila. No capítulo 1, uma nova rota foi desenvolvida para que o material final tivesse propriedades magnéticas e fotorredutivas combinadas. Este material foi testado quanto à sua capacidade para adsorção e oxidação do corante azul de metileno em processos tipo-Fenton e foto-Fenton, mostrando maior atividade quando o último foi empregado. A degradação do corante ocorreu com sucesso em curtos intervalos de tempo. A formação de compostos intermediários com menor massa molecular foi verificada por espectrometria de massas com ionização por electrospray. No capítulo 2, uma argila pilarizada com alumínio foi empregada como suporte para uma fase ativa, anteriormente preparada, formada por um óxido misto de ferro e molibdênio (Fe/Mo), em diferentes porcentagens (2,5; 5,0 e 10,0) massa/massa. Os três catalisadores foram testados quanto à sua capacidade para oxidação da molécula modelo dibenzotiofeno (DBT). A grande capacidade para oxidação do DBT pelos catalisadores foi atribuída à ação combinada dos metais Fe e Mo com a mistura oxidante H2O2/HCOOH, responsáveis pela formação de grupos peroxo altamente reativos. Além disso, o material com maior porcentagem de ferro foi o responsável pelos melhores resultados de oxidação, o que foi justificado pela capacidade de atração e orientação do S-contaminante pelo ferro, conduzindo o DBT à superfície ativa do catalisador. No capítulo 3 aborda-se um tema que vem ganhando muito espaço na comunidade acadêmica: os processos de adsorção reativa para dessulfurização. O primeiro ponto abordado foi o efeito da atmosfera presente no tratamento térmico na obtenção de duas argilas modificadas. O que se observou foi o papel primordial desta para o sucesso da expansão das camadas, devido à formação dos pilares de óxidos. Os dois materiais resultantes apresentaram diferenças texturais, como área superficial e distribuição de tamanho de poros, além da quantidade e da distribuição de centros ácidos. Os dois materiais foram avaliados quanto à sua capacidade para adsorção do DBT. A análise feita durante a cinética de adsorção apresentou um produto oxidado, sugerindo que alguma transformação química aconteceu na superfície das argilas, concomitante ao processo de adsorção. Estas características indicam a ocorrência da adsorção reativa.
The clays are used by man from centuries past. Because of its high versatility, clay now has become indispensable to modern life, participating in various industrial chemical processes. Taking into account the importance of clay in modern times, this doctoral thesis was focused on the development of new materials that could be applied to transformation of contaminants, with the starting material clay. In Chapter 1, a new route was developed so that the final material had combined fotorredutivas and magnetic properties. This material was tested for its capacity for adsorption and oxidation of the methylene blue dye in Fenton-type processes, and photo-Fenton, showing greater activity when the latter was employed. The degradation of the dye occurred successfully in short time intervals. The formation of intermediate compounds of lower molecular mass was verified by mass spectrometry with electrospray ionization. In chapter 2 a pillared clay with aluminum was used as a support for an active phase, previously prepared, consisting of a mixed oxide of iron and molybdenum (Fe / Mo), in different percentages (2.5, 5.0 and 10.0 wt%). The three catalysts were tested for their ability to oxidize the model molecule dibenzothiophene (DBT). The large capacity for oxidation of DBT by the catalysts was attributed to the combined action of Fe and Mo metal with the oxidant mixture H2O2/HCOOH, responsible for the formation of highly reactive peroxo groups. In addition, the material with the highest percentage of iron was responsible for the best oxidation results, which was justified by the ability of attraction and orientation of the S-contaminant by iron, leading the DBT to the active surface of the catalyst. Chapter 3 covers a new topic that has gained much attention in the academic community: the reactive adsorption processes for desulfurization. The first point was addressed the effect of the atmosphere present in the heat treatment to obtain two modified clays. What was observed was that the primary role for the successful expansion of the layers due to the formation of oxide pillars. The two resulting materials showed textural differences such as surface area and pore size distribution, in addition to the amount and distribution of the acidic centers. The two materials were evaluated for their ability to adsorption of DBT. The analysis during the adsorption kinetics presented an oxidized product, suggesting that some chemical transformation took place on the surface of clays, concomitant to the adsorption process. These characteristics indicate the presence of the reactive adsorption.
Description: Tese apresentada à Universidade Federal de Lavras, como parte das exigências do Programa de Pós-Graduação em Agroquímica, para a obtenção do título de Doutor.
URI: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/4972
Publisher: UNIVERSIDADE FEDERAL DE LAVRAS
???metadata.dc.language???: pt_BR
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