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Title: Óxido de lantânio sulfatado suportado sobre zeólitas modificadas: efeito das condições de preparação dos catalisadores e suas aplicações em reações de esterificação
Other Titles: Ulfated lanthanum oxide supported on modified zeolites: effect of the preparation conditions of the catalysts and their applications in esterification reactions
???metadata.dc.creator???: Vieira, Sara Silveira
???metadata.dc.contributor.advisor1???: Magriotis, Zuy Maria
???metadata.dc.contributor.advisor-co???: Ribeiro, Maria Filipa
???metadata.dc.contributor.referee1???: Saczk, Adelir Ap.
Veloso, Claúdia de Oliveira
Henriques, Cristiane Assumpção
Guimarães, Iara do Rosário
???metadata.dc.description.concentration???: Química e Bioquímica
Keywords: Zeólita
Desaluminização
Impregnação
Propriedade ácida
Esterificação
Zeolite
Dealumination
Impregnation
Acid properties
Esterification
???metadata.dc.date.submitted???: 25-Jul-2014
Issue Date: 2014
???metadata.dc.description.sponsorship???: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)
Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas Gerais (FAPEMIG)
Citation: VIEIRA, S. S. Óxido de lantânio sulfatado suportado sobre zeólitas modificadas: efeito das condições de preparação dos catalisadores e suas aplicações em reações de esterificação. 2014. 184 p. Tese (Doutorado em Agroquímica) - Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2014.
???metadata.dc.description.resumo???: A esterificação do ácido oleico para a produção de oleato de metila, um dos principais componentes do biodiesel, foi investigada sobre catalisadores ácidos à base de zeólita HZSM-5. Num primeiro momento, a HZSM-5 foi desaluminizada com ácido cítrico, avaliando-se o efeito da concentração do ácido orgânico e da temperatura do tratamento. Num segundo momento deste estudo, a HZSM-5 de partida e desaluminizada com ácido cítrico foi impregnada com SO42-/La2O3, avaliando o efeito da temperatura de calcinação sobre os novos catalisadores. Os catalisadores produzidos foram caracterizados por análise termogravimétrica (ATG/DTA), difração de raios X (DRX), fluorescência de raios X (FRX), adsorção/dessorção de N2, epectroscopia de infravermelho (FTIR) na região estrutural e adsorção/dessorção de piridina e colidina acompanhada por FTIR para a determinação e a quantificação dos sítios ácidos de Brønsted, Lewis e acidez externa. As reações modelo de craqueamento do heptano e do metilciclo-hexano, assim como a reação de isomerização do 1-buteno, também foram utilizadas para caracterizar a acidez dos catalisadores em termos de força ácida e acessibilidade dos poros. Os resultados mostraram que a acidez de Brønsted foi reduzida, enquanto a acidez externa, determinada a partir da adsorção/dessorção de colidina acompanhada por FTIR, aumentou, para todos os catalisadores. Os resultados também mostraram que os catalisadores de HZSM-5 impregnada com SO42-/La2O3 apresentaram maiores valores de acidez externa. Em relação aos resultados catalíticos para a reação de esterificação, observa-se que os tratamentos foram eficientes, uma vez que proporcionaram melhora na acidez externa, parâmetro que mais influenciou a atividade catalítica destas zeólitas para a reação estudada. Para a reação de esterificação foi avaliado o efeito da porcentagem de catalisador, da razão molar dos reagentes (nác.oleico/nmetanol), da temperatura e do tempo na conversão do ácido oleico a oleato de metila. A análise das conversões mostrou que as modificações propostas neste estudo resultaram em catalisadores eficientes, mesmo em condições menos favoráveis de reação.
The esterification of oleic acid for the production of methyl oleate, a major component of biodiesel, was investigated over HZSM-5 zeolite-based acid catalysts. Initially, HZSM-5 was dealuminized with citric acid, evaluating the effect of organic acid concentration and temperature on the treatment. Secondly, the parent HZSM-5, dealuminized with citric acid, was impregnated with SO42-/La2O3, evaluating the effect of the calcination temperature on the new catalysts. The produced catalysts were characterized by Themogravimetric Analysis (TGA/DTA), X-Ray Difraction (XRD), X-Ray Fluorescence (XRF), N2 adsorption/desorption, Infrared spectrocopy (FTIR) in structural region and adsorption/desorption of pyridine and collidine monitored by FTIR for the determination and quantification of Brønsted and Lewis acid sites, and external acidity. The model cracking reactions of heptane and methyl-cyclohexane, as well as the isomerization reaction of 1-butene, were also used to characterize the acidity of the catalysts in terms of acid strength and pore accessibility. The results showed that, Brønsted acidity was reduced, while the external acidity, determined by collidine adsorption/desorption monitored by FTIR, increased for all catalysts. The results also showed that HZSM-5 catalysts impregnated with SO42-/La2O3 showed higher external acidity values. Regarding the catalytic results for the esterification reaction, it is observed that the treatments were effective, since they provided an improvement in external acidity,which most influenced the catalytic activity of these zeolites for the studied reaction. For the esterification reaction, the effect of catalyst concentration, reagents molar ratio (noleic acid/nmethanol), temperature and time on the conversion of oleic acid to methyl oleate was evaluated. The analysis of the conversion reactions showed that the changes proposed in this study resulted in efficient catalysts, even under less favorable reaction conditions.
Description: Tese apresentada à Universidade Federal de Lavras, como parte das exigências do Programa de Pós-Graduação em Agroquímica, para a obtenção do título de Doutor.
URI: http://repositorio.ufla.br/jspui/handle/1/4696
Publisher: UNIVERSIDADE FEDERAL DE LAVRAS
???metadata.dc.language???: pt_BR
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