Avaliação do efeito sinérgico entre metais: óxidos de ferro magnéticos dopados com terra rara como potenciais catalisadores redox
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Universidade Federal de Lavras
Faculdade, Instituto ou Escola
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Departamento de Química
Programa de Pós-Graduação
Programa de Pós-Graduação Multcêntrico em Química
Agência de fomento
Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas Gerais (FAPEMIG)
Tipo de impacto
Áreas Temáticas da Extenção
Objetivos do desesenvolvimento sustentável
Dados abertos
Resumo
Os óxidos de ferro são utilizados como catalisadores e adsorventes para remoção
de compostos orgânicos e inorgânicos, em meio aquoso. Dentre os óxidos de
ferro, pode-se destacar a magnetita, maghemita, goethita e hematita. Com o intuito
de aumentar a atividade catalítica dos catalisadores, os óxidos de ferro são
modificados com outros metais. Dentre os metais utilizados para essa finalidade
tem-se o cério, que apresenta alto potencial redox e vacâncias de oxigênio
presentes na superfície do óxido, proporcionando que o ciclo redox do Fe
2+
/Fe
3+
e Ce
3+
/Ce
4+
sejam repetidos e assim aumentar a atividade catalítica dos materiais.
Além disso, o cério apresenta grande afinidade com compostos constituídos de
enxofre, nitrogênio e oxigênio, assim, favorecendo a remoção dos contaminantes
orgânicos. Neste trabalho, foram preparados óxidos de ferro com protocolo de
síntese para obtenção da fase magnetita dopada com Ce
3+
, para avaliar o efeito da
dopagem no processo de nucleação, formação e possível transição de fase entre
óxidos bimetálicos de Fe-Ce. Os catalisadores foram aplicados para a degradação
do composto modelo azul de metileno. Além disso, outra rota de síntese foi
preparada para obtenção da fase magnetita dopada com Ce
4+
para criação de
vacâncias e aplicados como catalisadores para a degradação da molécula modelo
vermelho reativo. Os materiais foram submetidos às caracterizações química,
morfológica e estrutural pelas análises FTIR, Raman, TG, DSC, XRD, TPR, XPS,
Mössbauer, isotermas de adsorção-dessorção de N2, SEM/EDS e ICP-OES. Os
óxidos de ferro dopados com Ce
3+
e Ce
4+
foram identificados, como óxidos mistos
constituído das fases magnetita e goethita. Os experimentos foram submetidos ao
design experimental (temperatura, concentração de composto orgânico, massa de
catalisador e volume de oxidante) e foram fundamentais para otimização das
condições experimentais. O catalisador FexCe0,1O (dopado com Ce
3+
) apresentou
resultados satisfatórios para degradação do azul de metileno comparado a
magnetita pura, um fator dependente para o processo foi a temperatura. O
catalisador FexCe0,1O (dopado com Ce
3+
) apresentou potencial de (97%) para
degradação do corante azul de metileno. O catalisador FexCe0,2(IV)O (dopado com
Ce
4+
) apresentou resultados satisfatórios para degradação do vermelho reativo
comparado a magnetita pura. O catalisador FexCe0,2(IV)O apresentou potencial de
(92%) para degradação do corante vermelho reativo. E além disso, o material
desenvolvido apresentou potencial para a adsorção do vermelho reativo. Os
catalisadores desenvolvidos apresentaram resultados satisfatórios para a remoção
desses compostos orgânicos em meio aquoso.
Abstract
Iron oxides are used as catalysts and adsorbents to remove organic and inorganic
compounds in water. Among the oxides are magnetite, maghemite, goethite and
hematite. In order to increase the catalysis action, iron oxides are modified by
other metals such as Cerium with high redox potential and Oxygen vacancies at
the oxide surface, allowing the redox cycle of Fe
2+
/Fe
3+
and Ce
3+
/Ce
4+
to be
repeated and, therefore, increase the catalytic potential. In addition, Cerium has
large affinity to Sulfur, Nitrogen and Oxygen compounds increasing, therefore,
removal of organic contaminants. At this research, iron oxides were prepared
using the synthetic protocol to obtain the magnetite phase doped with Ce
+3
, in
order to evaluate doping effects at nucleation process, formation and possible
phase transition among the bi-metalic Fe-Ce oxides. The catalysts were applied
in order to degrade the methylene blue compound. Besides that, another synthesis
route was performed with magnetite doped with Ce
4
+ to create vacancies and be
used as catalysts to degrade the reactive red model molecule. All products were
characterized chemically, morphological and structural through analysis such as
FTIR, Raman, XRD, TG, DSC, TPR, XPS, Mössbauer, adsorption-desorption N2
isotherms and ICP-OES. The doped iron oxides by Ce
3+
and Ce
4+
were identified
as mixed oxides formed by magnetite and goethite phases. The products were
submitted to the experimental design (temperature, organic compound
concentration, catalytic mass and oxidant volume) and they were very important
to optimize the experimental conditions. The catalyst FexCe0,1O (doped with
Ce
3+
) presented satisfactory results to degrade the methylene blue when compared
to pure magnetite; temperature was the dependent factor for this process. The
catalyst presented the potential of 97% to degrade the methylene blue. The
catalyst FexCe0,2(IV)O (doped with Ce
4+
) presented the potential of 92% to degrade
the reactive red dye. In addition, the products developed at this research can
potentially adsorb red reactive. They were very active to remove organic
compounds in water.
Descrição
Arquivo retido, a pedido da autora, até março 2022.
Área de concentração
Agência de desenvolvimento
Palavra chave
Marca
Objetivo
Procedência
Impacto da pesquisa
Resumen
ISBN
DOI
Citação
LIMA, M. M. M. Avaliação do efeito sinérgico entre metais: óxidos de ferro magnéticos dopados com terra rara como potenciais catalisadores redox. 2019. 190 p. Tese (Doutorado Multicêntrico em Química)-Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2019.